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方面，他对他所选择的前途是否正确越来越感到怀疑。他的一位剑桥同学赫伯特在回忆他时写道：“我们曾经严肃地谈论过成为一名牧师的计划。达尔文问我，我能否肯定地回答出主教向牧师提出的问题：您是否相信，您的内心受到了圣灵的激励，等等。我回答说我不能，他说：‘我也不能，所以我不能当牧师’”。
但是，当达尔文在剑桥的最后一年准备学士学位的考试时，他开始稍微学习了一下数学（他仍象以前一样对几何感兴趣，代数学得很差）和古典作品，并高兴地熟悉了柏利的《基督教教义证验论》、《伦理学》和《自然神学》。那时他并没有钻研柏利所根据的前提，就信以为真。但他喜欢那一长串的结论和从这些前提中借以引出后果的逻辑。根据剑桥地方报的报道，达尔文在一八三一年五月通过了学士学位的考试。
年青的达尔文是一伙十分快乐的年青人中的一个，他们组成了一个俱乐部，俱乐部的成员每周聚餐一次。达尔文在回忆这些聚餐的情形时说：“我们时常饮酒过度，随后还兴高彩烈地唱歌和玩牌……我知道我应当对这样地消磨光阴感到惭愧，但是，因为我的一些朋友们都是些非常可爱的小伙子，所以我们大家也就尽情地玩乐，直到现在一想起这段时光就感到高兴。”这些朋友中有许多人都是体育爱好者，所以对射击、打猎和骑马旅行的爱好，便使达尔文和他们更加接近起来。
约翰·毛里斯·赫伯特是这伙人中一个，后来他在威尔士当了一名法官，在他年事已高的时候，他还十分亲切地把查理称为同学。他说：“这是一位极其亲切、热情和宽宏大量的朋友，人们都用最亲热的态度对待他。他同情一切美好和公正的行为；他从内心里憎恨一切虚假的、卑鄙的、残酷的、庸俗的和不诚实的行为。”
达尔文性格开朗，象在爱丁堡时一样，在这里他也结交了许多同年朋友。例如，他同自己同学中的一位优秀的数学家维特莱非常要好。剑桥有个习惯，就是把数学考试的优等生造出一份专门的花名册。花名册叫作“荣誉学位考试”名单，列入花名册者被叫作“数学学位考试一等及格者”，而花名册中的第一名，即优等生，则被叫作“优等数学学位考试一等及格者”。维特莱荣获了这个荣誉称号。
他使达尔文对精美的版画和油画产生了爱好，因此达尔文常去伦敦绘画陈列馆参观。兹茨威廉博物馆中，替善画的维纳斯、拉菲尔、莫尔根、缪勒的蚀刻画，以及伦敦国立美术馆中谢巴斯季安·德尔·皮奥姆波的彩色画，都使他赞叹不已。一般来说，他最喜欢写生画，他甚至还购买了一些彩色画。他同维特莱常在一起长时间的散步。
维特莱居住在圣约翰学院（施鲁斯伯里来的学生通常都住在这里），达尔文在他那里认识了他的表兄赫伯特（这在上面已经提到），他是一位“心地十分善良”的人。他介绍达尔文参加了一个音乐小组，在那里查理可以进一步发展他从前就十分热爱的音乐爱好。他常说，他一听到美好的音乐就心旷神怡。但他的乐感很差，所以他的朋友们用另一种拍子演奏英国国歌，达尔文就辨别不出这首人所共知的旋律了。
他在假期中同赫伯特特别接近，他们偶尔一起到巴尔穆特去度假。在这里达尔文马上吸引赫伯特“为科学服务”（当时他把收集甲虫称之为“为科学服务”）。他们每天不是乘船去旅行，就是到巴尔穆特前面的山里去游玩。在那里，在坡度不太陡的山上，达尔文经常收集昆虫，特别是甲虫。他交给赫伯特一个装有酒精的瓶子，要赫伯特给他收集各种他认为是罕见的甲虫。热心肠的赫伯特就极其认真地往瓶子里塞甲虫。可是收集来的他本人认为是罕见的甲虫，在达尔文这位甲虫行家看来，却并不特别重要。所以每当查理看完瓶子以后，总是感叹地说：“喂，老切尔比尤里（达尔文常这样称呼他），这些全没用！”不过达尔文对昆虫学孜孜不倦的钻研精神，显然感染了赫伯特。他离开巴尔穆特后，常在信中委托赫伯特给他收集昆虫。在巴尔穆特所收集的捕获物中发现了一些特别罕见的昆虫类型。达尔文对这些昆虫作了极其详细的记述，并指出在什么地方、用什么方法可以给他找到这些昆虫。他在信中还常问候巴尔穆特的另一位居民，即他深信一定是同赫伯特一起去旅行的别特列尔。达尔文使别特列尔对植物学产生了爱好，而这种爱好别特列尔毕生都保持着。
但是，看来查理在剑桥时期同他的堂兄威廉·福克司·达尔文更加亲近。据他在《自传》中说，他是多亏了堂兄才得以熟悉昆虫学的。由于他们俩同过学①，由于他们俩都对自然科学非常爱好（直到福克司已成为乡村牧师的时候还保持着这种爱好）这就在很大程度上促使他们俩后来更加亲密。达尔文于一八二九年一月在剑桥时期给福克司的一封信中，怀着愉快的心情希望剑桥时期的生活能够恢复起来。
①福克司比查理大，比他早几年毕业于剑桥。福克司是查理的爷爷伊拉司马斯的哥哥威廉·阿利温·达尔文的孙子。福克司和查理在剑桥同学的时间只有一年。——作者注
达尔文经常把自己在昆虫学方面的最新发现告诉福克司。他告诉福克司说，在伦敦，他在牛津大学的第一个动物学教授霍普先生那里整整呆了两天，其目的完全是为了“同他谈论和观察昆虫”。达尔文特别喜欢霍普的昆虫蒐集品。此外，霍普给了他将近一百六十个新品种，并且还十分慷慨地要把自己最稀有的昆虫标本（这种标本每种只有两个）送给他。看来，霍普对达尔文很感兴趣，对达尔文拿给他看的那些达尔文和福克司的蒐集品赞扬了一番，达尔文接着告诉福克司说，他还认识一位研究甲虫的大专家斯捷芬斯，他把斯捷芬斯的蒐集品捧上了天，并说他常在斯捷芬斯那里喝茶。总之，达尔文充分利用了他这次到伦敦去的机会。他结识了许多博物学家，参观了各种自然史机构，访问了皇家学院、林纳学会和动物园，参观了其它许多“博物学家集聚”的地方。
他还告诉福克司，他读了哪些书（关于长臂猿的书），猎获了什么鸟，他曾为甲虫问题而同一位昆虫学家发生了争吵，并威协说要把这位昆虫学家从楼梯上推下去；他也把自己不顺利的事告诉福克司。例如，他曾同霍普到北威尔士去作了一次采集昆虫的旅行；头两天还顺利，可是后来却突然病倒了，以至于不得不返回施鲁斯伯里。他把他对剑桥音乐会的印象也告诉了福克司。他还写信把考试的情况告诉福克司，说在准备考试期间他发过牢骚，为了准备考试他没有抓过一只昆虫。
总之，他当时对收集甲虫的兴趣大得很。例如，达尔文在最后所写的一封信中谈到了下面一件事（他在《自传》中也扼要地提到了这件事）：“有一次我剥开了一块树皮，看到两只罕见的甲虫，于是我两手各捉了一只；就在这时我又瞧见了第三只新品种的甲虫，腹部带有大十字花纹，我不忍把它放走，于是我把右手里的那只用牙齿轻轻咬住，好腾出手来。可是狡猾的甲虫排出了一种极辛辣的液体，使我感到非常恶心，我不得不把这只甲虫吐出，这样一来，捉到的两只跑了，而第三只也没有捉到。”
大概，查理·达尔文不止一次地向剑桥的同学们讲述了这次捉第三只新品种甲虫的故事。因为在后来同他们的通信中他时常提到“大十字”的事。看来，这是他对昆虫学的爱好一次清晰的回忆。
当时达尔文想出了（正如他自己所说的）一些收集昆虫的新方法：专门雇用一个人给他从老树上刮藓苔，然后把刮下来的藓苔装进一只口袋里，或者是把运芦苇的驳船船底上的垃圾扫在一起，这样达尔文便找到了一些罕见的新品种。当他在斯捷芬斯写的关于不列颠甲虫的书中看到“查理·达尔文捕获”这几个字时，他感到无比荣幸。
剑桥大学除了必修课外，还开设公共课。例如，塞治威克教授就讲授很有兴趣的地质课。可是由于以前爱丁堡大学的地质课使达尔文大失所望，所以他根本不去听塞治威克的讲课。然而他却去听汉斯罗的植物学课；他对汉斯罗在讲课中清楚的叙述和美妙的图解尤其喜欢。早在剑桥大学之前，达尔文的哥哥就评论过当时才三十二岁的汉斯岁，说他是一位知识渊博的博物学家，而另一位年青人在向达尔文评论汉斯罗时说得很简单：“他什么都知道”。汉斯罗有时带着学生和同事们一块去徒步旅行。如果确定的旅行目的地距离远的话，他们就乘车或坐船顺流而下。达尔文认为这样的旅行是令人神往的。汉斯罗象孩子一样常同他们逗乐，他对那些怎么也扑捉不住金凤蝶的人，或对那些陷进沼泽地的泥泞里的人由衷地感到好笑。有时候他会停下来，就一些比较罕见的植物或动物接连讲好几节课。看来他对于任何一种植物、动物或化石都能够做到这一点。不久，达尔文通过福克司接到汉斯罗的邀请。
大学里一些年青的学生和年长的职员每周要在汉斯罗那里聚会一次。团结博物学家的这种聚会，在剑桥起了伦敦的那些科学协会所起的作用，这些集会的特点是无拘无束，它们真正成了后来在剑桥建立雷耶夫协会的核心。
达尔文身上有着某种特点，不仅使许多同龄人，而且也使那些比他的年龄大好多的人对他产生好感。也许，这就是他热爱自然史的那种特别真诚的心和他那活泼而又反映灵敏的大脑吧。汉斯罗很快就和达尔文亲近起来，以至于达尔文在剑桥的最后几年中，他们几年每天都要一道散步，无怪乎人们都这样来谈论达尔文：“这是常同汉斯罗一道散步的那个人。”这种友谊对达尔文以后的整个生涯起了难以估计的影响，因为它导致了达尔文后来的环球旅行。
汉斯罗不仅乐意告诉大家那些植物学、昆虫学、地质学、矿物学和化学方面的渊博学识，而且他待人特别亲切①，他性格温和、为人善良，毫不利己，毫无虚荣心，这一切都在精神上给达尔文以良好的影响，而他们那一伙人多次在汉斯罗那儿举行的有趣的聚会对达尔文的成长起了促进作用。在这一伙人之中，达尔文提到的有威韦利，他“在一些重大问题上比任何人都健谈”，还有汉斯罗的一个亲戚詹宁斯，后来他同詹宁斯经常通信，詹宁斯后来曾出版了几部自然史方面的著作和其他一些著作。
①达尔文举出下面一件事来说明汉斯罗特别亲切：“有一次我在观察潮湿的地面上的花粉粒。我看到其中有一些伸出了花粉管，于是拚命跑去向他报告我的发现。我相信，任何一位植物学教授看到我这种表现都会忍不住要哈哈大笑的。但是他却完全赞同我的发现，他说，这种现象是极其有趣的，并向我解释了这种现象的意义，而且很亲切地让我知道，这是一种众所周知的现象。我离开他时一点也不感到难堪，反而为自己发现了这样一件非同寻常的事而沾沾自喜，不过我当然要告诫自己以后再有什么发现就不要那样急急忙忙地去报告了”。