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法开始进行预计要用整整几年时间才能完成的新的考察，然而这些考察却是唯一使他感到快乐的事情。
一八八一年七月，他从乌尔苏奥捷尔回来后，就给华莱士写信道：“……我不能去散步，一切都使我疲倦不堪，即使观赏风景也是如此…”我将怎样利用这有生之年呢，我简直讲不出来。我想，我愿我周围所有的人都能幸福美满，但是生活对我来说已变得异常艰难了”
一八八一年秋，他大量研究了碳酸氨对植物的根部和叶子所起的作用，但是到了年底，他的颓丧情绪又加剧了。
一八八一年十二月十三日，他到自己女儿亨里埃塔（嫁给利奇菲尔德律师）家里去。在那里，他想拜访罗马内斯，可是在楼梯上他的心脏病猝发了。
一八八二年一月末，他的病情加重。在二月末和三月初，心脏疼痛更加频繁，而且心博过速几乎每天都出现。三月八日，当他沿着他所喜爱的沙径散步时，他的心脏病又猝发了，他勉强走到了家门口。从此他就不敢远离家门。三月十日，恩德留·克拉克医生来给他看病，但因为就医的人很多，他不能经常去给达尔文诊病，所以由其他的医生继续为达尔文治疗。达尔文感到身体特别虚弱，已经无法工作。但这种状况逐渐过去，他又能同埃玛一起坐在自己的花园里赏花，倾听鸟鸣。
他的老朋友赫胥黎特别热心照料，希望所有的医生能经常对达尔文进行精心的护理。
三月二十七日，达尔文给他写信说：“亲爱的赫胥黎：您那封极亲切的信对我确是一种强心剂。今天，我觉得比已往三个星期要好一些，而且现在我也还没有感到任何疼痛。您的计划看来是非常好的，所以，如果我的健康会大大好转的话，我将要谈到它。克拉克医生对我是无比亲切的，请他再来一次就好了，但是他太忙了。亲爱的老朋友，请您再一次接受我的诚挚的谢意吧。我诚恳地希望，世界上再多一些象您这样的‘自动物’就好了。
永远是您的达尔文”。
最后这句话幽默地暗指赫胥黎的演说《论动物是自动物的假说》，这个演说是他一八七四年在贝尔法斯特英国科学协会的会议上发表的。
四月十五日，达尔文在进晚餐时突然感到晕眩。他想走向沙发，可是却浑身无力地倒在地上。只要身体不适，他就喜欢躺在客厅的沙发上，在那里他就眼望摆放着古瓷和挂着图画的那个角落。十七日，他的病情再度好转，他的妻子在日记中写道：“天气晴好，他做了一些轻微的工作，两次在户外，即在花园里散步”。十八日夜，子时左右，他感到身体严重不适，并且昏倒了。苏醒过来后他叫醒妻子。大概感觉到死亡已逼近，他说道：“我一点也不怕死。”还对妻子和孩子们说了几句温存的话（“只要一有病就受到您的服侍”。“告诉孩子们，他们一向对我和善”）。他于一八八二年四月十九日四时左右逝世。
埃玛想把查理葬在唐恩，可是达尔文的朋友们却坚持要把达尔文隆重地安葬在西敏寺。扶柩的人是：虎克、赫胥黎、华莱士、皇家学会主席拉卜克以及其他一些人。参加葬礼的人还有英国、法国、俄国、德国、意大利、西班牙和美国的科学学会代表，以及达尔文的家属和达尔文的许多亲属。达尔文的妻子没有参加葬礼，因为葬礼太庄重，太隆重了。