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！�1809年，他与朋友合写长诗《流浪的犹太人》，没有出版，后独自写了传奇故事
《柴斯特罗齐》和《圣安尔温》，还与妹妹合写了诗集《维克多和卡席尔诗集》 （l810），诗作虽不成熟，但已显示他热爱自由的倾向。
1810年，雪莱直入牛津大学，他的自由思想，对自然科学的爱好与保守的校规格格不入。他在同学中找寻到一位知己——霍格，他们以怀疑的态度思考宗教问题，雪莱写了论文《无神论的必然性》，从理性上探讨神的存在问题，认为信神是没有根据的，并自费出版，结果两个都被学校开除。他们来到伦敦，雪莱在探视在女校上学的妹妹的时候，认识了海里蔼·威斯布鲁克，他们的来往遭到海里蔼家人的粗暴干涉，于是在1811年8月，他们相偕逃到苏格兰，在爱丁堡，这对分别只有19岁和16的年青人结了婚。
1812年初，这对年青夫妇来到爱尔兰首都柏林。爱尔兰深受英国的政治与宗教压迫，独立运动成为当时英国的主要问题之一。目睹爱尔兰人民困苦不幸的生活，富有正义感的雪莱极为愤慨，他在《致爱尔兰人民书》里，批判英国民族压迫政策，主张爱尔兰人民通过济贫、读书等措施，争取民族独立、宗教解放，从改革自身起改革社会。他又写《人权宣言》，提倡自由、平等、博爱的精神。他的第一部长篇诗作《麦布女王》（1813）写进了他参加爱尔兰斗争的体验。
1814年6月，雪莱访问了他心仪已久的英国著名思想家葛德汶，葛德汶的《社会正义论》坚决主张废除各种形式的人为的等级差别，建立以理性为基础的一切人的平等关系，在思想界产生很大的影响。雪莱把葛德汶奉为良师益友，也与他亡妻、著名女奴运动者玛丽·活斯顿克莱夫特遗下的女儿玛丽成了朋友。他们相爱，于1814年7月私奔，6周后回到英国。在社会舆论压力下，雪莱与玛丽于1816年5月再到瑞士。在日内瓦，雪莱与拜伦相遇，两人彼此投合。9月份，雪莱回到英国，年底，海里蔼投河自杀后不久，他与玛丽正式结婚。雪莱的婚变在上流社会掀起轩然大波，报刊对他进行攻击，法院判决剥夺他对儿子的监护权，他不得不于1818年3月12日，最后一次离开他的祖国，去了意大利。在去意大利前，诗人创作了《伊斯兰的起义》等重要作品。而他主要作品大多写于意大利时期。在意大利，他与拜伦频繁交往，共同讨论创作和政治问题。雪莱钦佩拜伦的豪放诗才，但婉惜他忧郁、怀疑、悲观的人生态度。在《朱理安与马达罗》（1818）中说拜伦过于自尊，过于注视自由的光辉而“使他雄鹰般的精神盲目了”。他创作诗剧《解放了的普洛米修斯》、悲剧《钦契》和许多优秀的政治诗、抒情诗。还有为希腊人民斗争鼓励而作的抒情诗剧《海拉斯》（1822）、为悼念济慈而作的挽诗
《阿都内伊斯》。
1822年6月，雪莱与友人驾船去迎接另一位朋友亨特，在7月8日归途上，船遇到风暴沉没，10天后，雪莱的遗体才被冲到岸边。拜伦等朋友们悲伤地为这位刚刚走到人生第三十个年头的天才诗人举行了葬礼。
雪莱早期创作的第一部重要作品是长诗《麦布女王》（1813）写于 18岁，21岁时出版。出版人怕受迫害，要求诗人自费印刷，但还是遭到了被判4个月监禁的处罚。《麦尔女王》是15世纪英国民间传说中仙女们的女王，她用仙法携带少女伊昂珊的灵魂遨游天地，纵览古今，评说人间。东方、西方世界的古代遗迹都历历在目：帕尔麦拉的宫殿、埃及的金字塔、耶路撒冷的庙宇、雅典、斯巴达、罗马的建筑和艺术，诗人从中看到隐藏在辉煌背面的人民的牺牲。现实生活更是充满惊人的苦难，成为“封建野蛮和不完美的文明的混合物”。诗人谴责与人权作对的帝王君主，以上帝名义营私的教士，睥睨一切的金钱势力，用幻想去描绘光明美好的未来：“未来的世界不再是地狱，而是爱情，自由，健康。人类通过理智、科学和道德完善而获得新生”。这首长诗以梦幻和寓言的形式，表现了诗人的社会历史观和政治、哲学、宗教、道德、社会观点，艺术上较为粗糙肤浅。
《伊斯兰的起义》（1817）是首12章的长诗，原名《莱昂与西丝娜》，副标题是《黄金城的革命》或《十九世纪的一个幻梦》。诗的开头是激荡风云中鹰与蛇的博斗。自由之蛇被鹰击落海中，一位仙女救起它并为它治好了伤，蛇又重新战斗。情节在这以后便转移到伊斯兰的黄金城，由于暴君的统治，昔日的黄金国土沦为人民辗转呻吟的苦难之地。一对情侣、勇敢的自由战士莱昂和西丝娜，号召并领导人民推翻暴君。莱昂把启蒙和纯洁心灵作为斗争途径，对敌人的宽容却导致暴君卷土重来。莱昂与西丝娜被烧死，后来在仙女的帮助下又复活，相会在自由之庙。雪莱在自序中说他“要在读者的心中燃起对自由和正义的高贵热情，对善的信念和希望”，诗篇充溢法国大革命的战斗精神。诗中用了许多象征、寓意的手法，但与《麦布女王》相比，诗的说教成分有所减少。
著名诗剧《普罗米修斯》（1819）创作于意大利时期，被看作是雪莱的代表作，也是他自己的心爱之作。根据希腊神话，普罗米修斯是巨人伊阿珀托斯和女神克吕墨涅的儿子，他曾协助宙斯争得天帝的宝座。他窃取天火给人类，受到天帝的惩罚，被绑在高加索的岩石上，白天秃鹰啄食他的肝脏，夜晚肝脏又复生，痛苦无休无止。但是普罗米修斯掌握了天帝的一个秘密——即他与海上女神忒提斯结婚所生的孩子会推翻他，他不肯泄露这个秘密，忍受了3000年的苦难。古希腊悲剧家埃斯库罗斯采用此神话故事写了悲剧三部曲，留存于世的只有《被缚的普罗米修斯》。其余两部《解放了的普罗米修斯》和《盗火者普罗米修斯》都已失传。但根据留传的著作和断片残句，故事的结局是普罗米修斯与天帝妥协。雪莱取材于埃斯库罗斯的悲剧，但他在序言中说：“我对这样软弱的结局——即人类的保卫者和人类的压迫者之间的妥协——感觉嫌弃”。他赋予诗剧新的意义。普罗米修斯被缚在岩石上，他不妥协，也不悲泣。天帝朱庇特 （宙斯的拉丁文名）派神使麦鸠利和复仇女神来逼问预言，他坚守秘密，深信未来的胜利。雪莱把普罗米修斯作为人类力量的代表来描写，他体现了道德和精神的完美，不为神仙们“声色的欢乐”所诱惑，也不为恶鬼们的威胁所恐吓，挺身而出拯救人类，朱庇特则代表暴君和人民的压迫者，他“把信仰、法律、爱全部抛弃”。“拿了恐怖、怨艾和绝望／去酬报他们 （人民）的顶礼、祈祷和赞美，／艰苦的劳动以及大规模伤心的牺牲”。诗人认为宇宙是不断运动的，暴力和压迫会带来怨恨和反抗，到第三幕，除恶之神来到，朱庇特被打入地狱，普罗米修斯获得释放，“人类从此不再有皇权统治，无拘无束，／自由自在，人类从此一律平等，／没有阶级、民族和国家的区别／也不再需要畏怕、崇拜、分别高低；／每个人就是管理他自己的皇帝；／每个人都是公平、温柔和聪明”。诗剧第4幕全是有韵的歌唱，人类宇宙一片欢欣景象。雪莱把原剧高加索的背景扩展到宇宙、天空地府人间、太阳月亮星星、太平洋都尽收笔底，想象丰富，抒情性强。
无韵诗剧《钦契》（1819）力图表现“悲惨的现实”，悲剧取材于意大利史藉中记载的16世纪一桩耸人听闻的弑父案。富有罗马贵族钦契一生纵欲邪恶，他以巨额钱财贿赂教皇，得以逃脱处罚。他的暴虐和淫邪发展到自己的家中，侮辱妻子，害死儿子，甚至强奸女儿。女儿贝特丽采求助政府和教会遭失败，就与继母、兄弟一起设计雇杀手杀死钦契，受到教会的残酷迫害，被判处死刑。雪莱把家庭悲剧写成正义与非正义的斗争，表现反对世俗和教会的暴政、热爱自由的思想，肯定复仇和不妥协的精神。贝特丽采用暴力手段弑父，是忍无可忍，走投无路的情况下的反抗，是受迫害者的正义的斗争，因此，这个既温柔又勇敢的姑娘至死既不认为自己有罪，也不后悔自己的举动。从《麦布女王》到《钦契》，诗人经历了依靠道德改善到依靠正义的暴力争取社会平等的政治观点的演化。剧中充满激情，创造了戏剧性场景，成为唯一可以上演的诗剧。
雪莱始终是个充满政治热情的诗人。1819年8月16日，曼彻斯特8万群众集会抗议政府的“谷物法”，政府派骑兵镇压，死伤400多人，造成英国历史上有名的“曼斯特大屠杀”。诗人采用寓言的形式，创作了《暴政的假面游行》 （1819）。诗人在梦中看见一些酷肖反动政府内阁人员的寓意人物：“谋杀”、“诈骗”、“虚伪”等组成游行队伍，为首的是“暴政”，额上刻着“我乃上帝、人王、法律”，他们受到国王、教士、银行家的欢迎，但遭到“自由”的抵抗。人群听见声音，号召英国的儿女们为自己的权利而战：“起来吧，像睡醒的狮子！结成不可征服的人群，／快摆脱你们身上的锁链，／像把睡眼时滴在身上的露珠摇掉，／你们人多，他们身少”。《给英国人的歌》、《一九一九年的英国》、《自由》、《自由颂》和《政治的伟大》，都是写于1819—1820年间的优秀的政治诗，表现诗人对社会不平的愤慨，呼吁人民起来争取平等自由和正义：“英国人，为什么为那些／蹂躏你们的贵族们耕种，／为什么辛辛苦苦地为那些暴君／织造华美的长袍？／……种庄稼，别让那暴君收割，／创造财富，别让骗子们积累；／做长袍，别让那懒汉们穿，制造武器，要拿来保护自己。”他这些正义的诗句在宪章运动中广为传诵。
雪莱描写自然和爱情的抒情诗尤为突出。他深受泛神论影响，否认超自然的造物主，认为神存在于自然万物中，崇拜自然，把自然看作自己的力量。他的自然诗，没有拜伦式的忧郁，华兹华斯的感伤，而是乐观热烈；没有他自己长诗中的说教，但保有深刻的哲学和政治意义。《西风颂》是英国名诗，诗的前3节赞美西风扫荡落叶，传播种子、驱散乱云、放释雷电、激荡大海的力量，它摧枯拉朽、催发新生。后两节，诗人倾诉自己的情：“请把我枯死的思想吹向宇宙，／像扫走落叶，去促成新生！／凭我这首诗为你作符咒。／把我的话散布给全人类，就像从炉子里吹出火花！／通过我的口，吹起预言的号角，／去唤醒沉睡的大地！／西风啊，／如果冬天已经来到，春天还能很远么！”诗以三行联韵体写成，押韵式为ada，bcb，cdc……，绵绵不绝，与阵阵西风相应，每章末尾以双韵句结束，层次分明，气势磅礴。 《云》体现了诗人对自然细致的观察和精确的描写能力。他描绘云无穷的变幻，把自然看作是永恒不灭的力量。《致云雀》感奋于直冲云霄的云雀在歌声。《含羞草》相信爱与美并不随花草凋零。雪莱的爱情诗感情热烈而崇高，他把对异性的爱与对光明、幸福、和谐的追求联系在一起；“我奉献的不能叫爱情，／它只算得是崇拜；／连上天对它都肯垂